高效的电荷转移在调节光催化剂的N2还原活性中起着关键的作用,然而精确的控制电荷转移仍然是一个巨大挑战。
近日,杭州电子科技大学元勇军教授,东南大学Jie Guan报道了通过在BP纳米片(NSs)的边缘选择性生长Ni2P,精心设计并合成了具有丰富界面Ni-P键的Ni2P-黑磷(Ni2P-BP)光催化剂,并将其作为一种高效的可见光催化NH3合成的光催化剂。
文章要点
1)研究人员首次采用电化学膨胀和超声辅助液相剥离相结合的方法从块状BP晶体中剥离了BP NSs。由于边缘P原子的配位不饱和性,BP可以与Ni原子反应生成Ni2P,并导致Ni2P选择性地生长在BP边缘,在Ni2P-BP光催化剂界面形成Ni-P键。
2)研究发现,Ni2P和BP之间的界面Ni-P键作为原子级电子转移通道,降低了界面电荷转移的势垒,从而提高了NH3的生成活性。实验结果显示,Ni2P-BP光催化剂对N2光催化还原为NH3的选择性为100%,NH3生成率最高为6.14 μmol h−1 g−1,是负载Ni-P纳米颗粒的BP(Ni2P+BP)光催化剂的1.56倍。更重要的是,生长在BP边缘的Ni2P钝化了边缘P原子的反应活性,显著提高了BP光催化固氮的稳定性。
参考文献
Shen Z-Kai, Cheng M, Y uan Y -Jun, Pei L, Zhong J, Guan J, Li X, Li Z-Jian, Bao L, Zhang X, Y u Z-T ao, Zou Z, Identifying the role of interface chemical bonds in activating charge transfer for enhanced photocatalytic nitrogen fixation of Ni2P-black phosphorus photocatalysts, Applied Catalysis B: Environmental (2021)
DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120274
https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120274