二维(2D)PtSe2由于其出色的催化活性和电导率已成为一种有前途的超薄电催化剂。然而,PtSe2基面对析氢反应(HER)是惰性的,这极大地限制了其电催化性能。
有鉴于此,清华大学焦丽颖副教授和北京邮电大学卢鹏飞教授等人,根据理论计算,设计了一种简单的方法,通过在温和的Ar等离子体处理中同时引入Se、Pt和Pt团簇的原子空位来激活二维PtSe2基面。
本文要点
1)理论计算表明,在二维PtSe2基面上引入空位和Pt原子,可以降低吸附氢的绝对吉布斯自由能值(|ΔGH|),从而大大增加2D PtSe2上的活性位点数量。为了通过实验引入这些预测的活性位点,用温和的Ar等离子体处理了2D PtSe2,并确认了在等离子体蚀刻的早期产生了原子空位,然后通过结合各种光谱学和微观表征,通过长时间蚀刻形成了Pt簇。
2)对不同处理阶段的PtSe2薄片的电化学测量表明,Se和Pt空位的形成明显提高了二维PtSe2的HER活性,并且可以通过生成Pt团簇进一步提高性能。
3)在优化条件下处理的2D PtSe2的基面显示出显著增加的电催化活性,电流密度为10 mA/cm2所需的过电位为11 mV(vs RHE),Tafel斜率约为48 mV/dec,优于各种2D TMDCs电催化剂。
总之,该工作证明了活化2D PtSe2作为HER超薄催化剂的巨大潜力,并为2D电催化剂的合理设计提供了新的见解。
参考文献:
Xiaofan Ping et al. Activating a Two-Dimensional PtSe2 Basal Plane for the Hydrogen Evolution Reaction through the Simultaneous Generation of Atomic Vacancies and Pt Clusters. Nano Lett., 2021.
DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c00380
https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c00380