尽管调控催化剂表面活性中心的配位环境是开发高效催化剂和控制催化反应的关键。然而，这同样是一个极具挑战性的过程。

近日，天津理工大学丁轶教授，罗俊教授，美国加州大学欧文分校忻获麟教授，布鲁克海文国家实验室Radoslav R. Adzic报道了成功地在原子水平上修饰了MoC纳米颗粒表面活性中心的配位环境，其中多孔石墨烯的吡啶基N原子环被锚定在空位附近的Mo原子上。

文章要点

1）根据密度泛函理论（DFT）计算，N原子环被用来产生静电力，从而将*OH中间体中带负电的O原子从活性中心排斥出来，导致中心空位的钝化和Mo顶部中心的活化。研究人员利用原子分辨成像、高分辨电子断层扫描、同步加速器软X射线光谱和电化学红外光谱都很好地证实了这种原子级修饰。

2）实验结果表明，在室温下，CO₂ECR在水溶液中转化为CH₄的FE从16%提高到89%。此外，在50 h内，其活度损失也可以忽略不计。因此，这种原子环调节策略为提高金属碳化物金属基活性中心的活性、修饰活性中心以防止OH的过度吸附、控制带电中间体以促进催化反应开辟了一条新的途径。

参考文献

Lili Han, et al, Modification of the Coordination Environment of Active Sites on MoC for High-Efficiency CH₄ Production, Adv. Energy Mater. 2021

DOI: 10.1002/aenm.202100044

https://doi.org/10.1002/aenm.202100044