金属氮/碳(M-Nx/C)材料被誉为氧还原反应(ORR)的最有前途的电催化剂。然而,大多数报道的Fe-Nx/C电催化剂由于在酸性介质中稳定性较差而受到限制。
近日,厦门大学孙世刚院士,姜艳霞教授,Jian Yang报道了提出了一种有效的逐步热解策略,在高度石墨化的碳载体上构建原子分散的Fe-Nx中心,从而显著提高了其在酸性介质中用于ORR的稳定性。
文章要点
1)与以往报道不同的是,在1100 °C高温热解得到的氮掺杂碳载体不仅具有极强的防腐能力,而且在第二次热解过程中起到了稳定Fe-Nx中心的作用,从而获得高密度的活性中心。
2)电化学实验结果表明,合成的Fe-Nx/C-NC1100催化剂在酸性介质中表现出良好的ORR活性(E1/2=0.811 V vs RHE)和良好的稳定性(循环30000次后损失25 mV)。在燃料电池实验中,Fe- Nx/C-NC1100进一步实现了656 mW cm-2的功率密度和良好的稳定性(在0.5 V电压下100 h后仍保持初始电流密度的71%)。
3)研究人员通过RDE、ICP-OES、XPS、UV-Vis光谱和DFT计算,阐明了Fe- Nx/C出色的稳定性得益于石墨化增强的碳载体,而不是抗Fenton反应或吡啶-N质子化。这为合理设计结构优化的高分散催化剂,实现高催化稳定性,实现可持续的能源转化和生产提供了新的思路。
参考文献
Qu X, Han Y , Chen Y , Lin J, Li G, Y ang J, Jiang Y , Sun S, Stepwise pyrolysis treatment as an efficient strategy to enhance the stability performance of Fe-NX/C electrocatalyst towards oxygen reduction reaction and proton exchange membrane fuel cell, Applied Catalysis B: Environmental (2021)
DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120311
https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120311