碳氮化物聚庚胺酰亚胺(PHI)是一种新型的二维氮化碳光催化剂,具有良好的电荷存储能力。然而,几乎没有关于形态,粒度和缺陷如何影响其光物理性质的见解。
有鉴于此,德国马普固体研究所Bettina V. Lotsch等人,使用超声波处理系统地调整颗粒大小和表面官能团的浓度,并研究它们的影响。
本文要点
1)通过分析多个参数,研究了K‐和H‐PHI的超声粒径减小对光催化析氢反应(HER)的影响。通过粉碎团聚体,产生了功能性表面基团和缺陷,并通过各种技术对其进行了综合分析。随着粒径的减小和表面积的增加,官能团的数量增加(尤其是NH2、OH和C=O),同时光吸收略有偏移。
2)此外,还发现随着官能团数量的增加,用作HER助催化剂的光沉积Pt的分布更加均匀,Pt颗粒尺寸减小。同时,如果颗粒不小于180nm,则悬浮液稳定性提高,这对于高的光催化活性是有利的。另一方面,陷阱态的数量和深度随官能团数量的增加而增加,从而影响了光激发电子转移至表面的可及性。
3)有趣的是,观察到这些颗粒的重新团聚会导致HER的显着增加(高达35%)。当官能团的数量增加时,这可能与颗粒中增强的微晶相互作用有关,从而实现了更好的电荷载流子分离。该观察结果表明,随着粒径的减小,电荷载流子分离减少和分散稳定性增强的相反作用。
总之,通过描述这些效应之间的相互作用,获得了纳米粒子PHI‐型碳氮化物的尺寸-性质-活性关系,这些关系很可能被推广到相关的光催化体系中。
参考文献:
Julia Kröger et al. Morphology Control in 2D Carbon Nitrides: Impact of Particle Size on Optoelectronic Properties and Photocatalysis. Advanced Functional Materials, 2021.
DOI: 10.1002/adfm.202102468
https://doi.org/10.1002/adfm.202102468