在可持续的能源转换系统中,直接光电化学(PEC)分解水至关重要。然而,同时控制光捕获和电荷传输以改善PEC性能是一个巨大的挑战。
有鉴于此,大连理工大学侯军刚教授等人,为了解决这一关键挑战,组装了一个超薄的基于氮化碳的插层3DOM CsTaWO6-xNx体系结构,作为共形异质结光电阳极。
本文要点
1)首次合成了在氟掺杂的氧化锡衬底上生长的三维有序大孔(3DOM)CsTaWO6-xNx反蛋白石阵列,然后形成了超薄的硼掺杂氮化碳(BCN)均匀插层3DOM CsTaWO6-xNx反蛋白石结构的共形异质结阵列(BCN/CsTaWO6-xNx)。
2)这种先进的共形异质结光电阳极具有高达88%的载流子分离效率,在1.6 V(vs RHE)电压下在模拟AM 1.5G光照下可实现4.59 mA cm–2的高电流密度,它比原始的CsTaWO6-xNx反蛋白石大3.4倍和17倍,并在碱性介质中为光电极供电,在400 nm时入射光电流效率为32%,并且具有出色的PEC水分解稳定性。
3)密度泛函理论计算表明,共形光阳极的紧密界面优化了电荷的分离和转移,从而提高了固有的水氧化性能。
总之,该工作阐明了3DOM架构和共形异质结构的关键重要性,以及对出色的PEC水分解应用的重要贡献。
参考文献:
Lei Ran et al. Conformal Macroporous Inverse Opal Oxynitride-Based Photoanode for Robust Photoelectrochemical Water Splitting. J. Am. Chem. Soc., 2021.
DOI: 10.1021/jacs.1c00946
https://doi.org/10.1021/jacs.1c00946