甲烷干法重整(DRM)可以同时将CO2和CH4气体转化为增值合成气,是用于温室气体减排的一种可行的解决方案。然而,传统的镍催化剂由于积炭和颗粒团聚而发生失活。
近日,韩国蔚山科学技术院Guntae Kim,浦项科技大学Jeong Woo Han报道了以Fe(Fe2+/Fe3+)为客体阳离子,采用拓扑沉淀法制备的层状钙钛矿型PrBaMn1.7Co0.1Ni0.2O5+δ(PBMCoNi)上高效、持久、经济的出溶Co-Ni-Fe三元合金纳米颗粒的性能和机理。
文章要点
1)研究发现,在PBMCoNi的基础上,当Fe被外部引入到表面时,会发生拓扑定向脱溶,产生大量的Co-Ni-Fe三元脱溶纳米颗粒。修饰在PBMCoNi上的Co-Ni-Fe三元合金纳米颗粒具有显著提高的DRM催化活性,可以在750 ℃连续工作300 h以上。
2)密度泛函理论(DFT)计算结果表明,Co-Ni-Fe三元催化剂出色的催化活性得益于三元催化剂中d带中心上移,导致CH4和CO2的内键强度减弱,从而导致反应物的解离。
这项研究为开发具有高催化活性和稳定性的DRM催化剂提供了一条非常有效的途径。
参考文献
Sangwook Joo, et al, Enhancing Thermocatalytic Activities via Up-shift of the d-Band Center of Exsolved Co-Ni-Fe Ternary Alloy Nanoparticles for Dry Reforming of Methane, Angew. Chem. Int. Ed., 2021
DOI: 10.1002/anie.202101335
https://doi.org/10.1002/anie.202101335