揭示操作条件下催化剂表面普遍存在的基本步骤和化学物种,对于阐明和合理设计用于CO2还原(CO2RR)等复杂反应的多相催化剂至关重要。
近日,美国伊利诺伊大学香槟分校Prashant K. Jain报道了利用原位纳米尺度表面增强拉曼散射(SERS)技术,探测了等离激元激发驱动的水中CO2RR过程中的Ag纳米颗粒的表面。
文章要点
1)得益于极高的时空分辨率和表面灵敏度,采用这种方法研究人员检测到了在光催化活性表面形成的大量C1-C4物种阵列,包括碳氢化合物、醇和含氧物等。大量的多碳化合物(如正丁醇)表明,在光激发的Ag表面上存在动力学上存在挑战的C-C偶联的有利条件。
2)研究人员在纳米尺度探测中使用了同位素标记,从而可以确认被检测的物种是催化反应的中间体和产物,而不是污染物。
这项研究获得的表面化学知识有望为催化剂的建模和工程提供有用信息。
参考文献
Devasia, D., Wilson, A.J., Heo, J. et al. A rich catalog of C–C bonded species formed in CO2 reduction on a plasmonic photocatalyst. Nat Commun 12, 2612 (2021).
DOI:10.1038/s41467-021-22868-9
https://doi.org/10.1038/s41467-021-22868-9