具有不同尺寸的贵金属纳米颗粒(NP)电催化剂已被开发用于各种电化学反应，特别是用于水裂解等环保的氢经济。近年来，人们利用最小数量的单原子(SAs)来最大化活性表面积，并通过协调氮掺杂石墨烯(GN)缺陷位来调节催化活性。
有鉴于此，韩国国立蔚山科学技术院Kwang S. Kim和Chang Woo Myung等人，对于析氢反应(HER)和析氧/还原反应(OER/ORR)，使用密度泛函理论(DFT)和基于机器学习(ML)的描述符，展示了高性能的3d-5d过渡金属(TM) SAs催化剂。
本文要点
1）从结构/配位，形成能，结构/电化学稳定性，电子性质，电导率和反应机理等方面探讨了TM-GN的稳定性和活性，这些都是目前尚未被认真探索的。与广泛研究的纯–C4/C3和–N4/N3相比，在不同的-NnCm基团中，-N2C2基团更容易形成，具有更高的电化学催化性能和更长的耐久性(无聚集/溶解)。
2）发现一些TM(SA)倾向于一个新的OER/ORR机制，完全不同于任何已知的机制。评估了基于ML的描述符，该描述符显示出比基准贵金属催化剂更好的超级HER / OER / ORR性能。在N2C2模板中，Ni/Ru/Rh/Pt表现出较低的过电位。H吸附位被金属和C(而不是N)共享，这是在以前的文献中没有讨论过的，在那里H附着在金属原子上。
3）Pt / Ni-N2C2，Ni / Pd-C4和Rh-N4的OER过电位低，而Ir / Rh-N4，Pd-C4，Ru-N3C1和Ni / Pd / Pt- N1C3的OER过电位低。
总之，该工作有助于设计用于其他各种电催化反应（例如氨生成反应）的高性能SAs催化剂。
参考文献：
Miran Ha et al. Tuning Metal Single Atoms Embedded in NxCy Moiety Toward High-Performance Electrocatalysis. Energy Environ. Sci., 2021.
DOI: 10.1039/D1EE00154J
https://doi.org/10.1039/D1EE00154J
