超薄纳米片催化剂在催化氧还原反应(ORR)方面具有很大的应用潜力,但其也遇到了表面原子利用率不足的限制,因此进一步提高催化活性面临着巨大挑战。
近日,哈工大于永生教授,杨微微副教授,北京大学郭少军教授报道了开发了一种具有更多电催化活性中心的PdPtCu超薄纳米环,旨在突破传统催化剂的活性极限。
文章要点
1)以Pd(Acac)2、Pt(Acac)2和Cu(acac)2为金属前驱体,W(CO)6为还原剂,NH4Br为结构导向剂,OAM为溶剂和表面活性剂,采用顺序还原法制备了PdPtCu超薄纳米环。所制备的PdPtCu纳米环在内外表面的边缘都有丰富的高指数面。
2)这种催化剂的电化学活性比表面积(ECSA)高达92.2 m2 g-1PGM,远高于工业Pt/C催化剂。优化后的Pd39Pt33Cu28/C具有较高的ORR活性,0.9 V时比活性为2.39 mA cm-2,质量活性为1.97 A mg-1PGM,且在30000次循环内具有优异的耐久性能。
3)密度泛函理论(DFT)计算结果表明,高指数面和合金化的Cu原子可以优化氧的吸附能,从而揭示了ORR活性增强的原因。
这项研究克服了亚纳米电催化剂的关键技术障碍,成功地将中空结构引入到超薄纳米片中,预示着高性能ORR催化剂在燃料电池中的广阔应用前景。
参考文献
Menggang Li, et al, High-Index Faceted PdPtCu Ultrathin Nanorings Enable Highly Active and Stable Oxygen Reduction Electrocatalysis, Small Methods 2021
DOI: 10.1002/smtd.202100154
https://doi.org/10.1002/smtd.202100154