O2的活化是多相催化氧化的关键步骤。

近日，吉林大学刘钢教授，张文祥教授，吉林建筑大学杨竞秀报道了采用氮空位诱导供电子体增加的概念，提出了一种开发高活性、高稳定性的分子氧活化催化剂的有效策略。

文章要点

1）研究人员制备了含氮空位的氮化碳作为载体和电子受体，与Pt纳米粒子构成了协同催化剂。

2）大量的表征实验结合第一性原理计算表明，含过剩电子的氮空位可以通过强的p-d耦合有效地稳定金属Pt纳米颗粒。而空位周围的Pt原子和悬垂的C原子可以协同地向吸附的O₂的反键轨道提供电子。

3）在甲苯催化氧化反应中，Pt负载量低至0.3 wt%的催化剂表现出优异的催化性能，在190 °C左右（T₁₀₀）即可将甲苯（1000 ppm）完全转化为CO₂。该催化剂的转化温度比Pt负载量相同的著名Pt/CeO₂催化剂低约30℃，有效地降低了反应的活化能。此外，该催化剂还表现出耐水性和意想不到的稳定性。催化剂在空气中放置1年，经水热老化处理后仍保持较高活性。

这项工作为开发高活性、高稳定性的Pt基氧化催化剂提供了一种新思路。此外该非氧化物载体模型可推广应用于制备其他高效的金属基催化剂。

参考文献

Gan, T., Yang, J., Morris, D. et al. Electron donation of non-oxide supports boosts O₂ activation on nano-platinum catalysts. Nat Commun 12, 2741 (2021).

DOI：10.1038/s41467-021-22946-y

https://doi.org/10.1038/s41467-021-22946-y