对电化学CO2还原反应(CO2RR)结构和组成之间相关性的基本理解将指导高效和选择性电催化剂的合理设计。CO2RR为多碳产品的一个主要障碍是C-C键耦合的复杂性。这些C-C偶联过程需要结构精准、原子分散的双金属位点催化剂。
近日,中科院福建物构所张健研究员,Hai-Xia Zhang报道了构建了一个双铜位点,锚定在超薄硼咪唑层(BIF-102 NSs)上,用于以调节CO2RR的反应性和选择性。
文章要点
1)电催化结果清晰地表明,BIF-102 NSs可以有效地提高C2H4产物的法拉第效率(FE为11.3%),这是其网状对应物(BIF-103 FE为7.15%)的1.6倍和其单金属对应物(BIF-104 FE为3.55%)的3.2倍。
2)基于x光吸收近边缘结构(XANES)、x光电子能谱(XPS)和电化学动力学分析,BIF-102 NSs出色的CO2RR催化性能归因于双金属位点的协同作用,导致周围Cu中心的电荷富集。
这项研究为调节相邻单体之间的协同作用,改变CO2RR的反应路径提供了新的途径,并进一步加深了对CO2RR过程中C-C耦合的理解。
参考文献
Ping Shao, et al, Synthesis of a Boron-Imidazolate Framework Nanosheet with Dimer Cu Units for CO2 Electroreduction to Ethylene, Angew. Chem. Int. Ed., 2021
DOI: 10.1002/anie.202106004
https://doi.org/10.1002/anie.202106004