高效、高活性、高选择性的光催化剂是限制光催化应用的最大挑战。而合理设计纳米反应器模型是一种有效的策略。
近日，华东理工大学李春忠教授，胡彦杰副研究员报道了合成了一系列在光化学惰性载体Al2O3衬底上高分散的六方氮化硼包覆的Pt纳米颗粒纳米反应器（Pt@h-BN）。
文章要点
1）结果表明，随着h-BN包覆层数的增加，光催化选择性由近100%的CO2到CO变为近100%的CO2到CH4，CH4的最佳时空产率可达184.7 μmol g(Pt)−1 h−1。
2）原位漫反射红外傅里叶变换光谱（原位DRIFTS）、原位X射线光电子能谱（原位XPS）和密度泛函理论（DFT）计算表明，Pt@h-BN出色的性能主要是由于h-BN壳层改变了Pt核的电子云分布。其一方面促进了CH4生成中关键中间体CO2-物种的生成，另一方面，缓解了CO在Pt表面的强烈吸附。反应位点的改变使原本无序的反应变成有序的接力反应，这是CO2光还原选择性突变的关键。
这项工作有望为贵金属在气固相中的选择性催化带来新的见解。
参考文献
Wei Bi, et al, Revealing the Sudden Alternation in Pt@h-BN Nanoreactors for Nearly 100% CO2-to-CH4 Photoreduction, Adv. Funct. Mater. 2021
DOI: 10.1002/adfm.202010780
https://doi.org/10.1002/adfm.202010780
