ACS Catal:Ni-N4催化乙醇转移氢化还原呋喃甲醛
纳米技术 纳米 2021-05-16

通过可再生的非毒性乙醇对醛/酮进行转移氢化反应在合成有机醇分子领域非常吸引人,有鉴于此,厦门大学曾宪海、林鹿等报道了一种单原子结构Ni-N4催化剂,在使用乙醇对羟甲基修饰的醛/酮进行转移氢化反应时展示了较好的选择性和产率。当该反应以生物质相关的5-羟甲基糠醛作为反应物,反应的效率TOF达到22 h-1

本文要点:

(1)

作者通过实验、理论计算模拟之间结合,验证了与吡啶N配位的Ni-N4催化位点是催化反应活性位点。作者发现单原子Ni位点由于吡啶N原子配位,导致N原子中的电子浓度降低,因此提高催化反应活性。

(2)

催化剂在160 ℃中,当乙醇作为还原剂,能够将99 %的5-羟甲基呋喃甲醛还原,其中得到95 %的2,5-二羟甲基呋喃。在循环催化反应过程中,至少在5次循环催化中保持稳定,这个结果比目前报道的大部分催化剂性能更高。本文展示了在非金属位点上进行转移氢化反应的前景。

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参考文献

Yunchao Feng, Sishi Long, Binglin Chen, Wenlong Jia, Shunji Xie, Yong Sun, Xing Tang, Shuliang Yang, Xianhai Zeng*, and Lu Lin*, Inducing Electron Dissipation of Pyridinic N Enabled by Single Ni–N4 Sites for the Reduction of Aldehydes/Ketones with Ethanol, ACS Catal. 2021, 11, 6398–6405

DOI: 10.1021/acscatal.1c01386

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.1c01386


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