单原子催化剂(SACs)由于其巨大的应用潜力和广阔的催化范围,在可持续能源研究中受到了极大的关注。特别是,锚定在分子金属氧化物-多金属氧酸盐(POMs)上的SACs为在原子水平上揭示这些复杂系统的功能提供了无与伦比的可能性。利用POM-SACs作为原型催化剂,可以从实验和理论上解决经典非均相SACs难以解决的研究问题。
近日,德国乌尔姆大学Rongji Liu,Carsten Streb综述了POM-SACs在新兴领域的研究进展。
文章要点
1)作者首先概述了经典的SACs,包括SACs常用的锚固策略,应用(热、电和光催化)以及SACs合成与应用面临的挑战。SACs成功制备的关键是利用具有强结合基序的主体/载体将催化金属中心稳定为单独的原子。早期的模型体系包括高比表面积碳、金属氧化物、以及具有均匀孔隙和规则结构的材料,如沸石、金属有机骨架(MOFs)和共价有机骨架(COFs)。
2)作者重点总结了POM-SACs的基本性质及其在能量转换和储存技术中的应用,包括水分解、CO/CO2活化和N2活化。POMs是研究金属氧化物锚定SACs结构和功能的理想模型体系。POMs是原子上结构精准的的一种多核金属氧化物阴离子,可以被认为是固态金属氧化物的分子类似物。POMs结合了固态氧化物在技术上的重要反应性与分子的结构和化学可调性。这导致了其在(电催化和光催化),分子电子学和纳米材料中的各种应用。由于POMs-表面是由末端(M=O)和桥联基团(如M–O–M)形成的,其中金属中心的配位结合是可能的,因此POMs是用于SACs锚定的理想分子体系。
3)作者接下来指出了POM-SACs的未来研究发展方向,包括:i)从POM-单原子催化剂到POM-单位点催化剂;ii)作为电催化剂;iii)光催化;iv)气相催化;v)对映体选择性催化;vi)利用POMs,研究SACs-载体的相互作用。
参考文献
Rongji Liu, Carsten Streb, Polyoxometalate-Single Atom Catalysts (POM-SACs) in Energy Research and Catalysis, Adv. Energy Mater. 2021
DOI: 10.1002/aenm.202101120
https://doi.org/10.1002/aenm.202101120