原子界面调节可以有效地优化单原子催化剂(SACs)的性能,是一个值得研究的课题。其挑战在于深入阐明基于单个原子配位化学控制的结构-性能关系。
近日,山东大学熊胜林教授报道了通过引入氧桥联的[WO4]四面体,设计了一种新的W SACs,其具有独特的O,N配位(W-NO/NC),可以同时提高氮还原反应(NRR)活性和抑制析氢反应(HER)活性。
文章要点
1)采用树脂螯合与自模板法相结合的方法,W金属负载量可达10 wt%以上。研究人员通过高角环形暗场扫描透射电子显微镜、X射线光电子能谱和扩展X射线吸收精细结构,揭示了孤立的W原子以及其局域结构。
2)实验结果显示,W-NO/NC催化剂对NRR表现出良好的选择性和电催化活性。
3)密度泛函理论(DFT)计算结果表明,N和O双配位的W位点的独特电子结构优化了NRR中间体的结合能,从而促进了电催化NRR。
这项工作为探索配位结构和性能之间的关系开辟了一条新的途径。
参考文献
Yu Gu, et al, Boosting Selective Nitrogen Reduction via Geometric Coordination Engineering on Single-T ungsten-Atom Catalysts, Adv. Mater. 2021
DOI: 10.1002/adma.202100429
https://doi.org/10.1002/adma.202100429