锂金属负极（LMA）面临的一个固有挑战是形成的不稳定固体电解质界面（SEI），导致无法控制的镀锂/剥离，从而恶化循环稳定性。尽管可以通过制造坚固的人工SEI来稳定Li，但要高精度地操控保护膜的组成仍然具有极高的挑战性。
近日，加拿大西安大略大学孙学良教授，Tsun-Kong Sham，通用汽车研发中心Mei Cai首次报道了一种基于无机Zn组分的可控梯度组成的纳米级无机-有机功能梯度涂层，作为锂金属负极的分子层沉积（MLD）保护膜。底部的一小部分Zn(II)被还原为金属Zn，而大部分Zn(II)与聚合物共价键合。
文章要点
1）在这种设计中，涂层的外层由电子绝缘聚合物组成，将Li的电沉积限制在表面以下，而在内层引入亲Li的Zn位，从而促进均匀的Li形核和进一步的沉积。此外，无机锌交联剂的引入可以提高MLD涂层的机械强度，从而更有效地抑制了枝晶生长。
2）实验结果表明，具有这种梯度涂层的LMA在6 mA cm-2的高电流密度下可以循环3倍以上。采用该涂层的Li-Cu电池在350次充放电循环中获得了高达98%的库伦效率（CE）。此外，作为示范，基于具有保护的Li的Li-O2电池具有1500 h的稳定循环性能，没有任何短路迹象。
这项工作突出了锂金属保护膜成分控制的重要性，为实现下一代LMBs提供了新的思路。
参考文献
Y. Sun, C. Zhao, K. Adair, Y. Zhao, L. Goncharova, J. Liang, C. Wang, J. Li, R. Li, M. Cai, T. Sham and X. Sun, Regulated Lithium Plating and Stripping by a Nano-Scale Gradient Inorganic-Organic Coating for Stable Lithium Metal Anodes, Energy Environ. Sci., 2021
DOI: 10.1039/D1EE01140E
https://doi.org/10.1039/D1EE01140E
