有机半导体(OSs)有望实现可扩展、低成本和高性能的人工光合作用。然而,与无机半导体相比,基于有机半导体的光驱动水氧化系统的性能仍然很差。
近日,瑞士洛桑联邦理工学院Kevin Sivula报道了通过合理选择供体和受体成分的体相异质结策略,展示了一种基于OS的体异质结(BHJ)光阳极用于直接太阳能驱动的水氧化.
文章要点
1)研究人员在牺牲条件下构建了BHJ的功能,发现采用粗糙的介孔电子传输底层对于提高1 Sun的运行稳定性至关重要,在裸露的BHJ/水界面上,在大于3 mA cm−2的条件下,牺牲氧化可以达到3 h以上。此外,对OER功能化BHJ的综合研究表明,BHJ/LiO界面的电荷积累是决定产氧稳定性的关键参数。
2)研究发现,作为中间层插入的空穴传输聚合物可通过促进电荷提取和减少堆积来解决这一问题。最终得到的FTO/mZnO/BHJ/PtAA/LiO光阳极在1.23 VRHE下的1 Sun 的JPH值高达2.3 mA cm−2,IPCE超过25%。
3)太阳能驱动的析氧法拉第效率达到了100%,同时,与之前报道的基于OS的光阳极(超过1 mA cm−2下连续工作超过30分钟)相比,其稳定性有了极大的提高。此外,在较低的光照强度下,观察到的稳定性改善和较高的外推光电流表明,电荷提取和稳定性的进一步改善是可能的。
这些实验结果,再加上光阳极的低起始电位(~0.2 VRHE)和易于溶液处理,使得这种BHJ成为面向高效、经济和可扩展的PEC串联电池(以及潜在的Z-方案光催化剂分散体)的一条有希望的途径,用于整个太阳能燃料生产。
参考文献
Cho, HH., Yao, L., Yum, JH. et al. A semiconducting polymer bulk heterojunction photoanode for solar water oxidation. Nat Catal 4, 431–438 (2021).
DOI:10.1038/s41929-021-00617-x
https://doi.org/10.1038/s41929-021-00617-x