反应物局部环境的分子尺度细节虽然在很大程度上影响了反应的效率,但在实验上无法获得,这阻碍了对催化剂反应活性的深入了解,而这是最大限度地提高其效率的先决条件。有鉴于此,德国波鸿鲁尔大学的Karina Morgenstern等研究人员,提出了光诱导CO2解离过程中局部环境变化的影响。
本文要点
1)研究人员介绍了一种方法来跟踪单个分子和他们在光化学反应中很大程度上变化的环境。
2)在光解反应的限速步骤,即CO2在两种催化相关表面Ag(100)以及Cu(111)上的解离,对该方法进行了验证。
3)研究人员在单分子分辨率水平揭示了反应物的环境如何随着激光的发展而演化,以及它们的解离倾向。抵消过程导致类似火山的反应性。
本文研究在光诱导反应中前所未有的局部观点为理解产物对纳米级反应产率的影响开辟了道路。
参考文献:
Karina Morgenstern, et al. The Influence of a Changing Local Environment during Photoinduced CO2 Dissociation. Angewandte Chemie, 2021.
DOI:10.1002/anie.202105468
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202105468