电催化氮还原反应（NRR）是一种极有前途的常温合成氨（NH₃）策略。然而，极难的N≡N键活化和竞争性析氢反应（HER）严重阻碍了该反应的进行，因此合理设计电催化剂是实现高效NRR的关键。

近日，清华大学吕瑞涛长聘副教授，清华大学深圳国际研究生院李佳副教授报道了合理设计了一种在碳纳米片中嵌入不同氧化态铋（Bi）纳米颗粒（Bi@C）的高效NRR电催化剂。Bi@C的NRR性能随Bi⁰/Bi³⁺原子比的增加而提高，表明Bi的氧化态在电化学合成氨中起着重要作用。

文章要点

1）实验结果表明，在900℃退火的具有Bi最佳氧化态Bi@C纳米片具有最佳的NRR性能，在−0.4 V（vs.RHE）时，NH₃产率最高，法拉第效率为15.10±0.43%。

2）密度泛函理论（DFT）计算结果表明，Bi氧化态的有效调节可以调节活性Bi位的p-填充，增强对*NNH的吸附，从而提高了电位决定步骤，并促进了常温下的电催化NRR。

这项工作有望为通过调节氧化态来实现高效电催化的合理材料设计提供有价值的见解。

参考文献

Yuchi Wan, et al, Oxidation State Modulation of Bismuth for Efficient Electrocatalytic Nitrogen Reduction to Ammonia, Adv. Funct. Mater. 2021

DOI: 10.1002/adfm.202100300

https://doi.org/10.1002/adfm.202100300