原子单分散的多相催化剂具有活性中心均匀、原子利用率高等特点,是理想的多相催化材料。然而,设计这类催化剂仍然是一个艰巨的挑战。
近日,清华大学王定胜教授,山东大学付强报道了采用一种简单的湿化学法成功地合成了介孔石墨化氮化碳(mpg-C3N4)负载的双原子Pt2催化剂(Pt2/mpg-C3N4)。该催化剂对硝基苯高选择性加氢制苯胺表现出良好的催化性能。
文章要点
1)研究人员选用(乙二胺)碘铂(II)二聚体二硝酸盐和介孔石墨化碳氮化碳(mpg-C3N4)作为双原子Pt的前驱体和衬底。将它们混合并进一步热解,以从双原子Pt前驱体中去除配体。研究人员用像差校正的透射电子显微镜(TEM)、X射线吸收精细结构和第一性原理模拟证实了所制备的样品具有双原子Pt2结构。
2)实验结果显示,双原子Pt物种对硝基苯选择加氢反应表现出优异的催化性能,具有超过99%的选择性,表现出比相应的Pt单原子催化剂和Pt纳米粒子(2 nm)更好的催化性能。
3)第一性原理计算表明,Pt2/mpg-C3N4独特的催化性能来源于H2反应物中H-H键的容易断裂和苯胺产物的有效释放。
4)这种性能优良的Pt2/mpg-C3N4催化剂同样可应用于催化在苯甲醛选择加氢制苯甲醇和苯乙烯环氧化制环氧苯乙烯反应,从而显示了双原子Pt物种在多相催化中的通用性。
参考文献
Tian, S., Wang, B., Gong, W. et al. Dual-atom Pt heterogeneous catalyst with excellent catalytic performances for the selective hydrogenation and epoxidation. Nat Commun 12, 3181 (2021).
DOI:10.1038/s41467-021-23517-x
https://doi.org/10.1038/s41467-021-23517-x