Fe/ZSM-5是Mo/ZSM-5之外重要的潜在甲烷脱氢芳基化反应（MDA）催化剂，有鉴于此，中国石油大学(华东)刘欣梅等报道通过研磨合成法，以Na₂FeO₄作为铁原料，合成Fe/ZSM-5催化剂。在合成的催化剂中，铁物种主要以低聚合状态分布在分子筛的阳离子交换位点、孔道/通道中，并且形成较强的金属-基底相互作用。这些研磨法得到的Fe物种在MDA催化反应中表现了较高的耐还原、耐积碳，与普通方法合成的Fe/ZSM-5催化剂明显区别。

本文要点：

（1）

快速合成得到的高活性的铁亚氧化物（FeO、Fe₃O₄、FeO_x等）与在分子筛孔道中快速形成的烃池，能够有效的缩短引发反应所需时间。通过这种较强的金属-基底相互作用，这种铁亚氧化物能够免于烧结/团聚，催化反应中抑制形成积碳。

（2）

通过经典浸渍方法合成的Fe/ZSM-5催化剂中，铁氧簇主要以较大的簇状结构、纳米粒子和较弱的金属-基底相互作用，导致其主要分布在外部表面，因此在催化反应过程中容易被还原或者碳化。同时反应转化为催化活性碳化铁较为缓慢、反应生成烃池物种所需时间更长，导致更久的催化诱导时间。而且，在分子筛催化剂界面上的碳化铁容易导致甲烷完全脱氢生成大量积碳。

（3）

通过研磨法合成的Fe/ZSM-5催化剂，由于实现了缩减的催化诱导时间、较强的抗积碳性质，为设计Fe基MDA催化剂提供经验和指导。

参考文献

Yu Gu, Pingping Chen, Xiaohui Wang, Yuchao Lyu, Wanrong Liu, Xinmei Liu*, and Zifeng Yan, Active Sites and Induction Period of Fe/ZSM-5 Catalyst in Methane Dehydroaromatization, ACS Catal. 2021, 11, 6771–6786

DOI: 10.1021/acscatal.1c01467

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.1c01467