全固态锂电池（ASSBs）在安全性和能量密度方面的优势，有望引发电动汽车的电池革命。在对各种可能的固体电解质（SSEs）进行了筛选以后，人们发现，石榴石SSE由于其高离子电导率和优异的(电)化学稳定性而极具前景。然而，石榴石电解质面临的主要挑战是与锂金属负极的接触不良，导致极大的界面阻抗和严重的锂枝晶生长。

近日，南京工业大学邵宗平教授，廖开明副教授报道了构建了一个紧密的Li∣石榴石SSE界面，从而实现了超低界面阻抗、快速充放电速率和长循环寿命，且电池没有短路迹象。

文章要点

1）研究人员利用Si₃N₄ (1 wt%)和Li在250℃下的化学反应获得一种独特的Li-Si-N熔体，由于表面张力低，该熔体容易在石榴石SSE （Li_6.4La₃Zr_1.4Ta_0.6O₁₂，LLZTO）上扩散。原始Li熔体和Li-Si-N熔体在LLZTO球团上的接触角从120°大幅度降低到30°。此外，原位形成的Li₃N和LiSi₂N₃是Li-Si-N | LLZTO界面处的良好锂离子导体，其可以隔离LLZTO和Li之间的电接触，从而有效地抑制Li枝晶的形成。

2）密度泛函理论（DFT）计算表明，Li₃N和LiSi₂N₃在熔融Li中的存在有效地降低了Li | LLZTO的界面形成能。

3）基于上述这些优点，所开发的固态Li对称电池显示出比迄今报道的其它Li|石榴石|Li电池低得多的界面阻抗（25 ℃时为1 Ω cm²）。此外，这种Li-Si-N熔体在全固态全电池（如Li-Si-N|LLZTO|LiFePO₄）中显示出良好的应用。

参考文献

Mingjie Du, et al, Smart Construction of an Intimate Lithium | Garnet Interface for All-Solid-State Batteries by Tuning the Tension of Molten Lithium, Adv. Funct. Mater. 2021

DOI: 10.1002/adfm.202101556

https://doi.org/10.1002/adfm.202101556