近年来,利用太阳光驱动的光催化CO2还原反应(CO2RR)来生产化学燃料引起了人们的广泛关注。然而,由于载流子动力学缓慢和较高的CO2活化势垒,其转化效率远不能令人满意。
近日,中国地质大学(北京)黄洪伟教授,清华大学Han Yu报道了首先利用电晕极化来增强Bi4Ti3O12(BTO)纳米花的铁电极化,然后在BTO表面接枝I离子,从而提高其光催化CO2RR性能。
文章要点
1)电晕极化通过保持畴方向的均匀性增加了BTO的铁电性,这极大促进了载流子沿相反方向在整个块体上的分离和转移。而表面接枝不仅保留了大量的剩余电子参与催化反应,而且提供了丰富的活性中心来增强与CO2分子的亲和力。
2)实验结果显示,这两种修饰协同作用进一步增加了BTO的铁电极化,最大限度地提高了光生电荷的分离效率,在没有牺牲剂或助催化剂的情况下,从而实现了15.1 μmolg−1h−1的高CO产率 (几乎是BTO的9倍)。
3)研究人员进一步通过密度泛函理论(DFT)计算,研究了电晕极化和表面接枝的BTO对CO2分子的势能分布和吸附。
这项研究表明,铁电极化和表面离子接枝可以协同促进CO2的光还原。
参考文献
Lizhen Liu, et al, Synergistic Polarization Engineering on Bulk and Surface for Boosting CO2 Photoreduction, Angew. Chem. Int. Ed., 2021
DOI: 10.1002/anie.202106310
https://doi.org/10.1002/anie.202106310