单原子催化剂（SACs）以其良好的活性中心结构和最高的金属原子利用率成为多相催化研究的前沿。然而，在实际应用中，SACs的稳固性仍然是一个关键问题。

近日，中科院大连化物所张涛院士，王爱琴研究员，LeiLei Zhang报道了利用一种简单的热解方法在氮掺杂的碳上制备了高活性、高选择性和高强度的Ru SACs。

文章要点

1）随着裂解温度从700 ℃升高到900 ℃，Ru-N配位数从RuN₅、RuN₄降低到RuN₃，同时Ru单原子的电子密度按RuN₅<RuN₄<RuN₃的顺序增加。在800 ℃用NH₃进一步处理后，RuN₃位上的电子密度得到了进一步提高。

2）由于Ru单原子的配位结构和电子密度的微调，Ru SACs在醛酮还原胺化反应中的催化性能得到了很好的调节。其中，Ru₁/NC-900-800NH₃ SAC具有最高的活性和伯胺选择性，这得益于其适中的H₂活化，超过了NH₃。

3）Ru₁/NC-900-800NH₃ SAC催化剂在重复使用试验中表现出极好的稳定性，并且对生物质衍生的醛/酮底物具有广泛的耐受性。特别是，它在抵抗CO、硫或严酷的氢气处理的毒害方面表现出卓越的稳固性，相比之下，这些处理会使对照组Ru/AC纳米催化剂彻底失活。

在这项工作中建立的结构-性能关系有望为用于其他要求苛刻的转换合理设计高选择性和稳健的SACs开辟一条新途径。

参考文献

Qi, H., Yang, J., Liu, F. et al. Highly selective and robust single-atom catalyst Ru1/NC for reductive amination of aldehydes/ketones. Nat Commun 12, 3295 (2021).

DOI：10.1038/s41467-021-23429-w

https://doi.org/10.1038/s41467-021-23429-w