尽管人们已经报道了大量胶体纳米晶体的研究,但对其原子级成核和生长的机理细节知之甚少。
有鉴于此,美国加州大学欧文分校Xiaoqing Pan,威斯康星大学麦迪逊分校Manos Mavrikakis,佐治亚理工学院夏幼南教授,橡树岭国家实验室Miaofang Chi报道了以双金属核壳纳米晶为例,将原位液室透射电子显微镜与第一性原理计算相结合,揭示了Pt在Pd立方晶种上成核和生长的原子细节。
文章要点
1)研究人员阐明了关键的合成参数,包括封顶剂和前驱体浓度,在控制Pt原子的形核位置、扩散路径和生长模式方面所起的作用。当立方晶种的表面被Br−覆盖时,Pt原子优先从角落成核,然后扩散到边缘和表面,形成均匀的壳层。直到在拐角沉积的Pt达到阈值厚度,才会发生扩散。在较高的前驱体浓度下,发生自成核,然后Pt团簇随机附着在种子表面,形成不均匀的壳层。
这些原子水平的见解为合理合成具有不同组成、结构、形状和相关性质的纳米晶体提供了一般指导。
参考文献
Gao, W., Elnabawy, A.O., Hood, Z.D. et al. Atomistic insights into the nucleation and growth of platinum on palladium nanocrystals. Nat Commun 12, 3215 (2021).
DOI:10.1038/s41467-021-23290-x
https://doi.org/10.1038/s41467-021-23290-x