电化学CO₂还原(CO2R)是一种可持续的生产碳中性燃料的方法，但其动力学迟缓、反应途径复杂等限制了其效率。开发具有活性、选择性和稳定性的CO2R电催化剂具有挑战性。

有鉴于此，复旦大学张黎明研究员、北京大学张锦教授、新加坡南洋理工大学李述周教授等人，展示了石墨二炔/石墨烯 (GDY/G) 异质结构作为 2D 导电骨架来锚定单分散钴酞菁 (CoPc) 并以可观的活性、选择性和耐久性还原CO₂。

本文要点

1）在CoPc/GDY/G夹层结构中，石墨烯作为导电层，GDY作为吸附层，CoPc分子作为催化剂层。这三层是通过无共价键的范德瓦尔斯相互作用组装在一起的。与纯石墨烯不同的是，GDY层提供了特定的螯合位点来稳定固定分离的CoPc分子，通过抑制分子团聚，大大提高了CO2R操作条件下的选择性和稳定性。

2）先进的表征，例如基于同步加速器的 X 射线吸收光谱 (XAS) 和密度泛函理论 (DFT) 计算揭示了 GDY 和 CoPc 之间的强电子耦合，以及石墨烯提供的高表面积、丰富的反应中心和电子导电性，协同作用有助于这一优异的电催化性能。。

3）电化学测量显示，H 电池在 12 mA cm^-2 的电流密度下具有 96% 的高 FE_CO，在液体流通池中在 100 mA cm^-2 下的 FE_CO 为 97%，并且具有超过 24 小时的耐久性。

总之，GDY/G杂化物作为2D导电锚定骨架的应用可以很容易地推广到CoPc以外的其他有机金属配合物，为GDY/G异质结构在可持续能量转换中的应用开辟了新的途径。

参考文献：

Huoliang Gu et al. Graphdiyne/Graphene Heterostructure: A Universal 2D Scaffold Anchoring Monodispersed Transition-Metal Phthalocyanines for Selective and Durable CO₂ Electroreduction. J. Am. Chem. Soc., 2021.

DOI: 10.1021/jacs.1c02326

https://doi.org/10.1021/jacs.1c02326