原子层沉积(ALD)技术允许在原子尺度上控制材料的合成。ALD被用于设计和制备具有原子级控制的单原子催化剂(SACs)。

有鉴于此，美国东北大学Javier Fonseca等人，介绍了ALD 合成 SAC 的基本原理，探索了由 ALD 制备的金属二聚体的研究。 此外，讨论了尺寸、形状和金属-载体相互作用对催化剂的影响，并总结了SACs的表征技术和制备方法。最后，对 ALD 合成 SAC 的挑战和机遇进行了展望

本文要点

1）总结了 ALD 合成的 SAC 的最新研究，重点介绍了其合成方法。迄今为止，ALD制备的SACs在CO氧化、乙烷脱氢制乙烯、氨硼烷脱氢、乙烯加氢、析氢、 1,3-丁二烯加氢,硝基芳烃加氢,甲醇氧化,正庚烷芳构化,氧还原,析氧,丙烯环氧化,丙烯加氢、丙烷脱氢、光催化制氢、乙炔选择性加氢、和水煤气变换反应中已被证明是非常有效的。已发现 SAC 的高活性源于单金属中心的分离和阳离子性质引起的。此外，许多 SAC 的高选择性被认为与其活性中心的均匀结构有关。

2）前体选择对于ALD至关重要。必须使用具有所需分子极性、活性和空间位阻的前体。为了实现单原子的高沉积，必须考虑热力学和动力学参数。例如，低沉积温度通常会导致非 ALD 生长模式。对ALD机制的更深入了解将有助于在基底上设计高负载和稳定的SACs。

3）SACs 领域的主要挑战是将单个金属原子牢固地锚定到具有高密度金属原子的高表面积和低成本载体上。已确定催化活性受到载体上单原子负载量低（通常小于 5wt%）的限制。合成过程中的聚集通常限制了单原子的金属负载量。在此过程中进一步金属原子沉积ALD 倾向于吸附到现有的金属原子上，导致团聚。因此，对于工业应用，应探索新的 ALD 策略，例如区域选择性沉积，以改善单原子在载体上的负载。具有高金属负载量的稳定 SAC 有望在能源生产、汽车排放控制、水净化和化学品生产等许多领域取得突破。

参考文献：

Javier Fonseca et al. Single-Atom Catalysts Designed and Prepared by the Atomic Layer Deposition Technique. ACS Catal., 2021.

DOI: 10.1021/acscatal.1c01200

https://doi.org/10.1021/acscatal.1c01200