JACS:光反应构建Pd/TiOx型金属-基底相互作用
纳米技术 纳米 2021-06-04

强金属-基底相互作用(SMSI)是构建具有热稳定性的工业催化剂非常关键,但是传统合成反应此类催化剂的过程中通常需要在>300 ℃特定反应气氛中加热处理。有鉴于此,橡树岭国家实验室Zhenzhen Yang、戴胜,亚利桑那州立大学Shi-Ze Yang等报道光催化方法在温和条件中构建SMSI效应的Pd/TiO2材料,在该方法中能够在Pd纳米粒子表面修饰含有Ti3+的TiOx层结构,该结构能够在UV光照条件中免于CO分子吸附,在光催化苯乙炔氢化反应中表现了提高的催化反应活性。这种光化学构建SMSI效应同样能够兼容光活性基底材料体系,比如Pd/ZnO、Pt/TiO2

本文要点:

(1)

在该方法中,分散在异丙醇溶剂中的Pd/TiO2通过UV光照处理,构建含有Ti3+的TiOx层修饰的Pd。这种结构在O2气氛中处理过程中消除,随后通过UV光照能够重新形成。

(2)

构建金属-基底强相互作用的过程通过光激发生成的电子和空穴得以分离,分别形成Ti3+、Ov物种,随后形成Pd-Ov-Ti3+界面结构,该结构表现了较高的Pd/TiO2 SMSI相互作用,改善了光催化加氢反应活性。在进行苯乙炔的加氢模型反应中,具有SMSI效应的Pd/TiO2催化剂能够实现更加有效的氢化反应,主要生成苯乙烷产物;未有强SMSI效应的催化剂生成苯乙烯、苯乙烷的混合产物。

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参考文献

Hao Chen, Zhenzhen Yang*, Xiang Wang, Felipe Polo-Garzon, Phillip W. Halstenberg, Tao Wang, Xian Suo, Shi-Ze Yang*, Harry M. Meyer III, Zili Wu, and Sheng Dai*, Photoinduced Strong Metal–Support Interaction for Enhanced Catalysis,J. Am. Chem. Soc. 2021

DOI: 10.1021/jacs.0c12817

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c12817


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