MXenes是一种新型的2D材料,由于其在CO2和N2加氢等新兴领域的催化应用,已经得到了广泛的关注。负载型Co催化剂对C-O解离和C-C偶联具有很高的活性,Co基催化剂在各种催化过程中可获得不同的产物,如CH4、CO、长链烃,和高醇。调节Co与载体之间的金属-载体相互作用是调节CO2加氢选择性的有效策略。
有鉴于此,中国科学院大连化学物理研究所刘岳峰副研究员、新南威尔士大学Kuang-Hsu Wu、四川大学江成发教授等人,首次表明,N掺杂可以调节Ti3C2Tx MXene的表面还原性,从而改变负载Co纳米颗粒的催化性能。
本文要点
1)通过调节MXene的表面化学,Ti3C2Tx MXene作为Co纳米颗粒催化剂的载体。通过NH3处理可以改变Ti3C2Tx MXene的表面性能,调控Ti3C2Tx MXene与Co的相互作用。
2)原始的 Co-Ti3C2Tx MXene 在CO2加氢过程中CO的生成,而当 MXene 进行简单的 N 掺杂时有利于产生 CH4。
3)X 射线光电子能谱和透射电子显微镜 (TEM) 表明,在 N 掺杂后,表面金红石型 TiO2 纳米颗粒出现在Ti3C2Tx载体上,与负载的 Co 纳米颗粒发生强烈相互作用。这种相互作用改变了负载的 Co 纳米颗粒与 TiO2 纳米颗粒界面处的还原性,将产物选择性从 CO 转移到 CH4。
总之,该工作成功展示了一种基于 2D MXenes 表面化学调制的实用策略,用于调节 CO2 加氢过程中的产物分布。
参考文献:
Jun Ma et al. Tuning the Chemical Properties of Co–Ti3C2Tx MXene Materials for Catalytic CO2 Reduction. Small, 2021.
DOI: 10.1002/smll.202007509
https://doi.org/10.1002/smll.202007509