锐钛矿TiO2负载的钨掺杂钒基催化剂通过选择性催化还原氨来减少有害的NO排放,但其确切的原子结构仍在很大程度上未知。
有鉴于此,德国乌尔姆大学Axel Groß教授等人 ,利用周期性密度泛函理论计算了在典型操作条件下,TiO2 载体上钨-钒混合单层的原子结构。
本文要点
1)首先通过改变钒、钨和氧的浓度和分布来调整 WxVyOz/TiO2 催化剂,然后使用正则方法确定它们在操作条件下的热力学稳定性。然后通过识别这些结构中可能具有高SCR活性的基序,从潜在催化活性的角度分析由此产生的稳定结构。
2)评价了稳定的催化剂结构作为氧化学势和钒、钨浓度的函数。因此,确定了在操作条件下稳定的钨-钒/TiO2催化剂的结构基序。
3)此外,确定了对氨选择性催化还原具有高催化活性的活性位点。
总之,该工作揭示了钨-钒层的化学计量在选择性催化还原中的催化活性方面的关键作用。
参考文献:
Mengru Li, et al. In Search of the Active Sites for the Selective Catalytic Reduction on Tungsten-Doped Vanadia Monolayer Catalysts Supported by TiO2. ACS Catal., 2021.
DOI: 10.1021/acscatal.1c01406
https://doi.org/10.1021/acscatal.1c01406