复合催化剂的催化性能不仅受各组分的物理化学性质的影响,而且还受它们之间的邻近性和相互作用的影响。
有鉴于此,厦门大学王野教授等人,采用四种代表性的氧化物(In2O3 、ZnO、Cr2O3 和 ZrO2 )与 H-ZSM-5 结合,在甲醇中间体引导下将CO2加氢成碳氢化合物,并阐明了金属迁移和催化性能之间的关系。
本文要点
1)将金属组分在 CO2 选择性加氢过程中通过双功能催化剂的迁移过程可视化,并揭示其与沸石酸度和催化剂衰减的相关性。通过透射电子显微镜和一系列光谱表征,对工业相关条件下 CO2 加氢前后的双功能催化剂进行了仔细表征。
2)在In2O3/H-ZSM-5和ZnO/H-ZSM-5上,通过固体离子交换机制流动的铟和锌离子对H-ZSM-5的质子位点产生中和作用,导致C2+烃产物显著减少。
3)而铬和锆物种的热迁移能力不显着,赋予Cr2O3/H-ZSM-5和ZrO2/H-ZSM-5催化剂对C2+烃的高选择性。
总之,该工作初步揭示了双功能催化剂中被忽视的元素迁移及其对CO/CO2加氢催化行为的深远影响,为新型多功能催化剂的合理设计提供了思路。
参考文献:
Yuhao Wang et al. Visualizing Element Migration over Bifunctional Metal-Zeolite Catalysts and its Impact on Catalysis. Angew., 2021.
DOI: 10.1002/anie.202107264
https://doi.org/10.1002/anie.202107264