Angew:Na掺杂、氧空穴RuO2实现全pH高活性OER
纳米技术 纳米 2021-06-14

OER反应是许多电化学器件中的关键反应,目前许多OER反应能够在碱性条件中很好的进行,但是在中性或酸性体系中表现较弱的性能,尤其在酸性环境中表现较弱的稳定性。有鉴于此,青岛科技大学刘希恩、刘尚果,蔚山科学技术院(UNIST)Jaephil Cho等报道一种Na修饰含有丰富氧空穴的无定形/晶化RuO2用于全pH OER催化,该电催化剂表现了显著的抗酸性溶解、抗氧化性能,从而导致优异的催化稳定性,在pH=1条件中进行60 h长时间OER催化反应表现稳定

本文要点:

(1)

无定形/晶化RuO2的催化活性比市售RuO2催化活性、比目前相关报道OER催化活性更高。当pH分别为0、1、7、14,η10分别为220、205、287、235 mV。

(2)

理论计算结果显示,当引入Na掺杂剂、O空穴后,RuO2对OER反应中间体的吸附强度降低,通过d带中心调控实现,并且因此OER催化反应的能垒得以降低。RuO2的d带电子分布在-2.45,Na-RuO2-Vo的d带电子分布在-2.62,由于d带朝着远离Fermi能级的位置移动,OER吸附中间体与Ru之间的吸附作用强度降低,因此OER反应的自由能能垒降低。COHP计算结果显示,在Na-RuO2-Vo中的Ru-O的COHP能量为-8.30,RuO2中的Ru-O的COHP能量为-8.63,进一步验证了Na掺杂、氧空穴有助于提高RuO2的OER催化反应活性。

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参考文献

Lijie Zhang, Haesesong Zhang, Huihui Liu, Min Gyu Kim, Dongjiang Yang, Shangguo Liu,* Xien Liu,* Jaephil Cho,* Sodium-Decorated Amorphous/Crystalline RuO2 with Rich Oxygen Vacancies: A Robust pH-Universal Oxygen Evolution Electrocatalyst, Angew. Chem. Int. Ed. 2021

DOI: 10.1002/anie.202106631

https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202106631


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