协同效应在许多环境/能源领域的催化剂设计中经常被用到,但在废水修复中催化高级氧化过程(AOPs) 中发挥最大协同效应的机理和分子水平结构尚不清楚。
有鉴于此,南京工业大学的邵宗平教授、周嵬教授和上海应用物理研究所Jing Zhou等人,通过设计一个模型钙钛矿家族 RBaCo2O6-δ(R = 镧系元素),Co4+ 在八面体配位(Co4+ oct)和 Co3+ 在锥体配位(Co3+ pyr)中,证实了不饱和(Co3+ pyr)和金属(Co4+ oct) Co 位点的独特协同作用,用于有效的过硫酸盐 (PMS) 活化。
本文要点
1)合成了一系列具有不同Co4+ oct和Co3+ pyr含量的 GdxLa1-xBaCo2O6-δ (x=0, 0.5, 1) 钙钛矿。
2)X 射线吸附光谱和理论计算的结合表明Co3+ pyr和Co4+ oct协同促进 PMS 吸附和 O-O 键裂解,并促进 Co3+/Co4+ 氧化还原循环以产生自由基。
3)Gd0.5La0.5BaCo2O5.75在Co3+ pyr/ Co4+ oct的适当比例和有序分布下,在所有三种候选物中表现出显著的污染物降解活性,在 30 分钟内达到苯酚的 100% 降解,优于之前报道的所有Co4+相关氧化物。
总之,该工作对合理设计高效金属氧化物催化剂具有一定的启发作用。
参考文献:
Ming Zhu et al. Synergistic effects in ordered Co oxides for boosting catalytic activity in advanced oxidation processes. Applied Catalysis B: Environmental, 2021.
DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120463
https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120463