设计具有原子级催化中心和高原子利用率的单中心催化剂,为靶向反应提供了获得优异催化性能的新机会。有鉴于此,深圳大学的王进等研究人员,利用无溶剂法在缺陷UiO-66(Zr)中原位注入单一W位点用于室温下高效氧化脱硫。
本文要点
1)研究人员报道了一种一锅绿色方法,通过在无溶剂条件下形成Zr-O-W键,在缺陷UiO-66(Zr)结构的节点上原位注入单个钨位(高达12.7 wt.%)。
2)催化剂在室温下30min内表现出优异的氧化脱硫活性(1000ppm S),在30℃时转化频率(TOF)可达44.0h-1°C、 比纯UiO-66(Zr)、WO3和WCl6(均相催化剂)分别高109.0、12.3和1.2倍。
3)理论和实验研究表明,锚定的W位点很容易与氧化剂发生反应,生成决定反应活性的W(VI)-过氧中间体。
本文研究工作不仅展示了SSCs在燃油脱硫领域的应用,而且为制备SSCs基MOFs开辟了一条新的无溶剂途径。
参考文献:
Jin Wang, et al. In situ implanting single tungsten site into defective UiO-66(Zr) by solvent-free route for efficient oxidative desulfurization at room temperature. Angewandte Chemie, 2021.
DOI:10.1002/anie.202107018
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202107018