二氧化碳(CO2)的排放造成了全球范围的温室气体污染。因此，加强二氧化碳的循环利用是必要的。CO2电还原反应(CRR)被认为是一种很有前途的利用废弃CO2的方法。电催化剂在CRR反应过程中起着决定CRR选择性和活性的重要作用。
有鉴于此，加拿大西安大略大学孙学良(Xueliang Sun)教授和Lei Zhang、昆明理工大学张英杰教授、梁风教授等人，综述了不同类型的电催化剂：贵金属及其衍生化合物、过渡金属及其衍生化合物、有机聚合物和碳基材料，以及它们的主要产物，法拉第效率、电流密度和起始电位。此外，根据不同的能量转换方法概述了 CRR 在发电和生成有价值碳质产品两方面的最新进展。总结了金属-CO2 电池的电化学性能，包括 Li-CO2、Na-CO2、Al-CO2 和 Zn-CO2 电池。最后介绍了CO2电还原制备碳基燃料的不同途径，并阐述了它们的反应机理。
本文要点
1）要实现 CRR 的工业应用，必须克服许多挑战。从两个应用的方面介绍了几个未来的方向。 1) 采用单原子催化剂(SACs)近年来引起了广泛的关注。通常，SAC 的形成旨在通过约束效应将底物和单原子位点结合起来。此外，SAC 的单原子位点赋予催化剂一些均相催化剂的特性。通过掺杂金属原子，SACs表现出与传统催化剂不同的特性。因此，与具有不同形状、大小和构型的纳米颗粒相比，单原子位点显著提高了催化剂的选择性。2) 原位技术在深度分析中的应用。虽然量子化学的计算可以分析被吸附的反应物的转变，但处理相对新的和复杂的系统是困难的。原位技术可以同步分析催化剂的活性和选择性，而反应条件接近真实的工作环境。原位红外光谱 (SEIRAS) 最近被用于测试电极表面附近的局部 pH 值。据报道，电极和电解质之间的浓度梯度对反应选择性和活性有很大影响，这为未来的电池设计提供了灵感。3)通过等离子体提高催化性能。等离子体是一种包含电子、离子和中性物质的电离气体，是一种用于材料合成和改性的有效途径。从促进反应的角度看，等离子体在协同催化和催化剂表面改性两个方面起着重要的辅助作用。通过等离子体对催化剂进行表面改性，可以提高催化剂在CRR催化过程中的活性和选择性。4) 通过机器学习的理论研究。最近机器学习在 DFT 计算、有机合成和催化剂设计方面的应用很有吸引力。机器学习与其他计算方法的结合，在很大程度上提高了计算效率。5）金属-CO2电池的改进作为储能装置的新兴领域，金属-CO2电池的许多方面仍有待改进：高过电位、不稳定的离子输运和低安全性。
总之，未来CRR在环保、能源转换、空间探索等领域的应用将显示出巨大潜力。
参考文献：
Feng Liang et al. Recent Development of Electrocatalytic CO2 Reduction Application to Energy Conversion. Small, 2021.
DOI: 10.1002/smll.202100323
https://doi.org/10.1002/smll.202100323
