目前的策略在开发具有高催化效率的无铂析氢反应(HER)电催化剂方面仍存在极大的难度。因此,开发新的催化剂设计策略至关重要。
近日,清华大学王定胜教授报道了通过改进的初始湿法和后续热处理,制备了一种碳化钛(TiC)载体负载的具有低Rh单原子负载量的单原子位点催化剂(Rh1-TiC)。
文章要点
1)密度泛函理论(DFT)计算结果表明,在电化学反应过程中,电子通过Rh与TiC基团之间的EMSI从相邻的Ti原子转移到孤立的Rh中心,形成了丰富的电子环境。
2)研究人员通过电化学实验进一步证明了EMSI策略的可行性。Rh1-TiC SACs比目前最先进的Pt/C催化剂具有更高的催化效率。在酸性介质中,电流密度为10 mA·cm-2和100 mA·cm-2时,其过电位分别为22 mV和86 mV,塔菲尔斜率为25 mV·dec-1,质量活度为54403.9 mA·cm-2·mgRh-1(而Pt/C为192.2 mA·cm-2·mgPt-1)。此外,与Pt/C相比,Rh1-TiC SACs在能耗方面也显示出明显的优势(在电流密度为2 kA·m-2时电耗降低了约20%)。
研究结果表明,调控EMSI的策略可以作为下一步实现SACs高催化效率的有效途径。
参考文献
Jiarui Yang, et al, The electronic metal-support interaction directing the design of single atomic site catalyst: achieving high efficiency towards hydrogen evolution, Angew. Chem. Int. Ed., 2021
DOI: 10.1002/anie.202107123
https://doi.org/10.1002/anie.202107123