2020年至2050年，全球能源消费预计将增长50%。到2050年，可再生能源消费预计将抑制化石能源消费，而全球天然气和液体燃料消费预计分别增长40%和20%。除非采用二氧化碳减排战略，否则基于碳的能源生产将继续排放大量二氧化碳，从而引发气候变化和海洋酸化。减少 CO₂ 排放的一种工程方法是开发化学工艺，用于直接从 CO₂ 源合成增值化学品或液体燃料。甲烷干重整（DRM）被认为是一种很有前途的反应。DRM 可以将 CO₂ 和 CH₄ 转化为合成气（氢气和一氧化碳的混合气体），合成气可以进一步转化为高附加值产品。DRM 具有很强的吸热性，需要很高的运行成本和能源。因此，开发一种在相对较低的反应温度（例如 500 °C）下具有高 DRM 活性和稳定性的催化剂是很有意义的。

有鉴于此，加利福尼亚大学Erdem Sasmaz等人，报告了一种用于甲烷低温干法重整 (DRM) 的高抗碳性的纳米管状蛋黄-壳 Pt-NiCe@SiO₂ 单原子合金 (SAA) 催化剂。

本文要点

1）报告了高抗碳性的纳米管状蛋黄-壳 Pt-NiCe@SiO₂ SAA 催化剂在 500 °C 下的 DRM 性能。研究了受限形态和 Pt 的影响，以克服与催化剂失活相关的挑战。封闭的蛋黄-壳形态和Pt-Ni SAA结构的协同组合阻止了碳的形成，并提供了优良的催化剂稳定性。由于表面CO的容易解吸，蛋黄-壳结构的受限形态会阻碍碳沉积。

2）通过 0.25 wt% Pt可以进一步减少碳的形成，在 500°C 的 DRM 期间显示出 120 小时的出色稳定性。将蛋黄-壳催化剂的活性和稳定性与通过湿浸渍合成的常规催化剂进行比较，以阐明结构差异。Pt-Ni SAA 促进了 Pt-Ni 相互作用并增强了 Ni 物质的还原性，从而进一步抑制了 DRM 过程中的碳形成。

3）开发的双功能催化剂通过降低两种主要的碳形成反应（即 CO 歧化和 CH₄ 分解）的影响，表现出优异的抗结焦性能。另外，当 Pt 负载量增加到 0.25 wt% 以上时，会形成 Pt 纳米颗粒，导致 C-H 物种的低聚化。

参考文献：

Sunkyu Kim, et al. Yolk–Shell Pt-NiCe@SiO₂ Single-Atom-Alloy Catalysts for Low-Temperature Dry Reforming of Methane. ACS Catal., 2021.

DOI: 10.1021/acscatal.1c01223

https://doi.org/10.1021/acscatal.1c01223