尽管甲烷（CH₄）已广泛应用于发电厂、汽车、家用电热板、燃气快速热水器、燃气锅炉等。其火焰燃烧仍不可避免地会产生大量含有HC、CO和NO_x的废气排放，同时未燃烧的CH₄的温室效应几乎是二氧化碳的20倍。因此，开发高性能的催化剂，使CH₄氧化的起燃温度降低到200 ℃以下，并通过避免烧结和结焦来实现催化剂长期稳定具有重要意义。

近日，北京航空航天大学刘大鹏副教授、张瑜研究员报道了成功地触发了还原的Ce(OH)₃和氧化MnO₄^-/Pd²⁺离子在水中的自氧化还原反应，从而获得了一种PdO/Mn₃O₄/CeO₂（PMC）纳米复合材料。

文章要点

1）研究发现，在埃洛石纳米管(HNTs)表面，PMC可以自发自组装成致密的包覆层，形成最终的一维HNTs负载的PMMC（HPMC）。

2）实验结果表明，PdO、Mn₃O₄和CeO₂组分之间存在很强的协同效应，因此HPMC在可见光照射下的可将CH₄的起燃温度（T₁₀）可大幅降低到180 ℃，表现出优异的光辅助热催化CH₄燃烧性能。

3）研究人员通过详细的机理研究发现，该催化反应过程符合经典的MVK机理，O₂吸附/活化为活性氧物种（O*）应是CH₄转化的速率控制步骤。而HPMC催化活性的提高应则归因于Ce³⁺浓度的显著提高，促进了PdO→Pd→PdO在催化过程中的快速、稳定的氧化还原平衡。

这一策略有望对人们在较温和的条件下合理设计各种活性氧参与的热催化反应的光催化剂产生极大的启发作用。

参考文献

Xilan Feng, et al, Highly Active PdO/Mn₃O₄/CeO₂ Nanocomposites Supported on One  Dimensional  Halloysite  Nanotubes  for  Photoassisted Thermal Catalytic Methane Combustion, Angew. Chem. Int. Ed., 2021

DOI: 10.1002/anie.202107226

https://doi.org/10.1002/anie.202107226