高熵合金(HEAs)以其优异的性能成为潜在的先进材料。然而,在传统催化剂载体上制备纳米级HEAs仍然具有挑战性,而通过设计合理的合成方案有望使具有广泛潜在组成的新型催化剂的开发成为可能。
近日,日本大阪大学Hiromi Yamashita,Kohsuke Mori报道了通过充分利用氢气通过质子-电子转移耦合机制在TiO2上的溢出效应,成功实现了负载型HEA纳米颗粒的低温合成。
文章要点
1)原位观察和理论模拟结果显示,Pd2+离子首先被H2还原生成原子核,然后氢分子发生解离,形成活泼的氢原子,从而使相邻的前体同时被还原。实验结果显示,采用这种方法制备的CoNiCuRuPd/TiO2催化剂在CO2加氢反应中表现出与Pd/TiO2催化剂不同的选择性和明显的稳定性。
2)研究人员通过理论研究还发现,CoNiCuRuPd HEA NPs中的缓慢扩散是由多种金属的结合引起,晶格畸变对该材料的优异稳定性起着至关重要的作用。
3)TiO2载体上Rh、Pt、Au等五元前驱体的H2-TPR初步研究只产生一个还原峰,这表明混合金属前驱体同时还原形成了HEA纳米颗粒。
这项研究不仅展示了一种基于HEA纳米颗粒的优异多相催化剂,具有耐久性和潜在的实际应用前景,还为新型催化剂/光催化剂体系提供了先进的见解。
参考文献
Mori, K., Hashimoto, N., Kamiuchi, N. et al. Hydrogen spillover-driven synthesis of high-entropy alloy nanoparticles as a robust catalyst for CO2 hydrogenation. Nat Commun 12, 3884 (2021).
DOI:10.1038/s41467-021-24228-z
https://doi.org/10.1038/s41467-021-24228-z