ACS Catal:Ag电催化硝酸盐选择性还原
纳米技术 纳米 2021-06-26

去除废水中的硝酸盐对于环境保护、健康问题非常重要,但是以较高的选择性通过电催化反应过程将NO3-转化为N2非常困难,这是因为NO3-还原为NO2-的过程在动力学上难以控制,而且可能发生N-N偶联副反应。有鉴于此,爱荷华州立大学Luke T. Roling、Wenzhen Li等报道一种比较独特的电催化NO3还原为NO2的方法,以电化学氧化Ag箔作为电催化剂,实现了优异的超高电催化活性,电催化反应对NO2-的选择性达到98 %,法拉第效率达到95 %,这种电催化反应具有较高的电化学窗口。

由于NO3还原为NO2反应表现超高的活性,进一步的阴极还原进行NO2-转化为NH4+,NH4+的法拉第效率达到89 %,说明在电催化Ag催化剂上能够实现产物的NO2-、NH4+很好的选择性


本文要点:

(1)

通过DFT计算对Ag电极、Cu电极进行比较,验证Ag电极上具有较高的NO2-选择性的原因,发现其中质子辅助机理的关键作用

(2)

基于这种独特的高选择性NO3还原为NO2-,设计了新颖的电催化-催化协同过程,对富含NO3-的农业废水进行降解,实现了>95 %的转化为N2,同时NOx的产量非常低。除了废水处理生成N2、电催化合成NH3,反应中间体NO2-能够作为反应平台合成多种含氮产物。

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参考文献

Hengzhou Liu, Jaeryul Park, Yifu Chen, Yang Qiu, Yan Cheng, Kartik Srivastava, Shuang Gu, Brent H. Shanks, Luke T. Roling*, and Wenzhen Li*, Electrocatalytic Nitrate Reduction on Oxide-Derived Silver with Tunable Selectivity to Nitrite and Ammonia, ACS Catal. 2021, 11, 8431–8442

DOI: 10.1021/acscatal.1c01525

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.1c01525


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