可充电锂金属电池（LMBs）作为新一代储能技术受到人们的广泛关注。然而，在实际电池中同时实现高单元能量密度和长循环寿命仍然是一个巨大的挑战。

近日，美国西北太平洋国家实验室刘俊教授，肖婕报道了研究了Li||LiNi_0.6Mn_0.2Co_0.2O₂电池的降解机理，给出了Li厚度、电解质耗尽和固体-电解质界面层（SEI）结构演变之间的基本联系。

文章要点

1）研究人员系统地研究了从无Li负极到薄Li和厚Li的不同实用350 Wh kg^-1 LMBs软包电池的降解机理。在无Li负极软电池（N/P比为0：1）中，Li的持续耗尽伴随着容量的稳定衰减和电池的膨胀，直到正极中储存的Li完全耗尽。此外，如果电解质与Li金属相容，循环次数（具有稳定衰减）可由全电池CE监测。

2）研究发现，在厚Li LMBs电池（100和50 µm Li，N/P比≥2.5）中，初始循环一般非常稳定；然而，随着循环的继续，“dry SEI”的积累增加了电池极化，并逐渐成为主导，特别是在电池寿命接近尾声时。因此，一旦极化变得足够高可以停止同一电化学窗口内的电化学反应，通常会导致电池容量的突然下降。此外，由于负极中额外的Li可以补偿源自正极的Li的损失，LMBs的CE可以高达近100%；因此，该CE不能反映循环过程中Li的真实损失，不能用来预测电池寿命。这种情况与传统的锂离子电池完全不同，传统的锂离子电池只有正极提供Li。

3）研究发现，在电池中使用超薄锂（20 µm）可以观察到较长的循环寿命。优化的20 µm超薄锂（N/P比1：1）可产生薄而均匀的SEI层（较少的“dry SEI”），并在实际约束条件下有效平衡了Li消耗率、电解质消耗速度和SEI积累率之间的竞争，从而最小化循环时的电池极化，延长电池周期寿命。与传统观点认为较厚的锂通常会产生较长的循环寿命相反，研究发现，在实际高能LMBs中，使用薄锂负极可以获得较长的循环寿命。结果显示，所开发的一个350 Wh kg⁻¹软包电池（2.0 Ah）样机实现了600次稳定循环，容量保持率为76%，实现了LMBs的里程碑式突破。

参考文献

Niu, C., Liu, D., Lochala, J.A. et al. Balancing interfacial reactions to achieve long cycle life in high-energy lithium metal batteries. Nat Energy (2021).

DOI: 10.1038/s41560-021-00852-3

https://doi.org/10.1038/s41560-021-00852-3