商用锂离子电池（LIBs）的能量密度主要受插层型正极材料容量的限制。此外，商用的高能量密度插层型正极材料通常含有Ni和Co，这两种元素既有一定成本又有毒。为此，人们提出了由Fe、Mn、S、O、F等丰富元素组成的环境友好型高容量转换型材料。
近日，北京航空航天大学郭林教授，朱禹洁教授报道了制备了一种由两种晶型FeS2组成的复合材料，即黄铁矿（P-FeS2）和马氏体矿（M-FeS2），并将其用于高性能Li-FeS2电池。
文章要点
1）一系列电化学、显微和光谱表征表明，在P-FeS2中引入亚稳态M-FeS2，使FeS2和Li之间通过四电子还原生成Fe和Li2S，比容量高达894 mAh/g，比能量超过1300 Wh/kg。
2）研究人员证实了该复合材料对Li的电化学不可逆性主要源于Li2S和Fe在氧化过程中不可避免地产生单质硫而产生的穿梭效应。为解决这一问题，采用铜(Cu)集电器对可溶性多硫化锂进行化学固定，从根本上改变了反应途径。结果表明，与Fe相比，由于Cu2S和Li2S具有相似的晶格结构，Li2S更倾向于通过热力学简单的置换反应机理与Cu集电器反应生成Cu2S。这种不需要晶格重构的取代反应使其具有优异的倍率性能（730 mAh/g @ 2 A/g）和长寿命（3200次循环后容量保持率为89.7%）。
这项研究使得基于金属硫化物的高性能电极的制造成为可能。
参考文献
Lulu Tan, et al, A Polymorphic FeS2 Cathode Enabled by Copper Current Collector Induced Displacement Redox Mechanism, ACS Nano, 2021
DOI: 10.1021/acsnano.1c02438
https://doi.org/10.1021/acsnano.1c02438
