路军岭Angew:双金属电子协同效应与孤立的氧化物位点的集成用于促进乙炔的选择性加氢
Nanoyu Nanoyu 2021-06-29


乙炔半加氢制乙烯是工业上提纯乙烯的重要工艺。然而,在目前的文献报道中,通常都是以牺牲大量活性为代价来实现高乙烯选择性。

近日,中科大路军岭教授报道了Ga2O3包覆的Ag@Pd核壳双金属颗粒催化剂(Ag@Pd/SiO2)比包覆的单金属Pd颗粒在更大程度上提高了乙烯选择性,同时保持了显著的内在活性,比Pd1Ag单原子合金(SAAs)基准催化剂高约50倍,重要的是,通过有效地抑制结焦,生成的催化剂还表现出优异的长期稳定性。。

文章要点

1研究人员首先用浸渍法制备了Ag/SiO2催化剂,ICP-AES测定的Ag的粒径为3.7±0.5 nm,负载量为4.9 wt.%。利用原子层沉积(ALD)技术,在Ag纳米颗粒上选择性地沉积了Pd,而不是在SiO2载体上成核。ICP-AES分析了在Ag/SiO2和对照SiO2上沉积Pd后的Pd含量,进一步证实了选择性沉积。在Ag/SiO2上进行10次Pd ALD后(Ag@Pd/SiO2),Pd负载量为0.98 wt.% Pd颗粒尺寸约为4.0±0.6 nm, Pd壳层厚度非常薄,约为0.15 nm。接下来,在Ag@Pd/SiO2上进一步进行不同循环的Ga2O3 ALD获得Ga2O3包覆的Ag@Pd/SiO2

2光谱表征表明,Ga2O3包覆的Ag@Pd/SiO2催化剂中双金属电子协同作用削弱了乙烯的吸附,氧化物位点的隔离是高乙烯选择性和高抗焦性的必要条件。H-D交换测试进一步表明,Ga2O3包覆的Ag@Pd催化剂比Pd1Ag SAAs催化剂具有更高的H2活化活性,从而提高了乙炔加氢活性。

 

参考文献

Fang Liu, et al, Integration of Bimetallic Electronic Synergy with Oxide Site Isolation for Boosting Selective Hydrogenation of Acetylene, Angew. Chem. Int. Ed., 2021

DOI: 10.1002/anie.202105931

https://doi.org/10.1002/anie.202105931


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