Angew:Cu高效率催化炔丙胺、CO2环加成
纳米技术 纳米 2021-06-30

炔丙胺、CO2成环合成2-恶唑烷酮杂环化合物的反应是工业上非常重要的一种反应,该反应通过以贵金属作为催化剂,有机碱作为助催化剂,在恶劣的反应条件进行催化反应。有鉴于此,南开大学赵斌等报道独特Cu(I)/Cu(II)混合价态元素组成的MOF {[(CuI6I5)Cu3IIL6(DMA)3](NO3)·9DMA}n (1),该结构具有优异的溶剂稳定性、热稳定性、均匀分布在纳米尺度孔道结构中的丰富配位不饱和有机胺官能团。1能够以高效率进行炔丙醇与CO2的成环反应,产率最高达到99 %,催化反应的TOF达到创记录的230 h-1,比以往报道的贵金属催化剂更高。

本文要点:

(1)

本文首次实现了非溶剂、无需加入助催化剂、在低温和环境压力中进行炔丙胺、CO2之间的异相催化反应。反应机理研究结果显示,Cu(I)/Cu(II)、非配位的氨基之间的三重协同催化作用,实现了高效率催化反应、绿色CO2转化过程。

(2)

{[(CuI6I5)Cu3IIL6(DMA)3](NO3)·9DMA}n (1)催化剂能够在模拟的废气作为CO2原料实现高效率催化转化反应,为设计合成高性能CO2绿色转化催化剂提供经验。

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参考文献

Xiao-Lei Jiang, Yue-E Jiao, Sheng-Li Hou, Liang-Chen Geng, Hao-Zhe Wang, Bin Zhao*, Green Conversion of CO2 and Propargylamines Triggered by Triply Synergistic Catalytic Effect in MOFs, Angew. Chem. Int. Ed. 2021

DOI: 10.1002/anie.202106773

https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202106773


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