现代电池技术缺乏有效的高通量筛选方法，使得寻找用于钾离子电池（KIBS）中的先进电极材料一直是一个巨大的挑战。层状氧化物正极材料K_xMnO₂由于具有较高的能量和功率密度，在KIBs领域得到了广泛的研究。然而，K_xMnO₂具有结构不稳定性和高吸湿性的特点。

针对这些问题，近日，韩国全南大学Jaekook Kim，Jang-Yeon Hwang报道了首次提出了一种基于密度泛函理论（DFT）的机器学习与第一性原理相结合的筛选和实验验证方法。

文章要点

1）研究人员首先选择性地利用ML算法来预测层状K_xMnO₂正极材料的晶体稳定性。结果表明，P‘3型层状氧化物正极的单斜对称性具有较高的结构稳定性。其次，研究人员利用DFT对这些结构进行了验证，并进行了表面吸收计算，以确认结构和环境（空气）的稳定性。

2）通过ML和DFT验证，研究人员将Cu²⁺部分置换到P’3型K_0.3MnO₂中的Mn位，合成了一种P‘3型K_0.3Mn_0.9Cu_0.1O₂（KMCO），用于KIBs。Cu²⁺取代Mn位，减小了K⁺层间距，同时使Mn离子价态由Mn³⁺提高到Mn⁴⁺，从而增强了结构的稳定性。这一策略减少了水分子穿透层间距的机会，抑制了Mn³⁺离子诱导的Jahn-Teller效应。此外，Cu²⁺的部分取代提高了电子电导率和K⁺离子扩散动力学，使其具有较大的功率容量。

3）实验结果表明，所制备的KMCO正极具有优异的电化学性能，在空气中具有很高的稳定性。

实践证明，ML-DFT方案是开发新材料的一种有效手段。

参考文献

Sohyun Park, et al, A new material discovery platform of the stable layered oxides cathode for K-ion batteries, Energy Environ. Sci., 2021

DOI: 10.1039/D1EE01136G

https://doi.org/10.1039/D1EE01136G