高效、稳定的电催化剂的设计和制造仍然是低温直接液体燃料电池等绿色能源技术的关键挑战。
近日,天津理工大学丁轶教授在深入的理论计算基础上,报道了以非合金化的纳米多孔金(NPG)薄膜为基底,通过控制原子层厚度来修饰Pd覆盖层,证明了核壳结构NPG@Pd电极继承了其高配位数(HCNs)表面原子比例的特性,对甲酸电氧化反应(FAOR)表现出惊人的高活性和稳定性。
文章要点
1)研究人员通过理论计算,揭示了当FAOR活性被绘制为ΔECO和ΔEOH的函数时,其具有明显的火山型关系。
2)系统的电化学测试和各种样品的理论计算表明,虽然Pd原子层数的增加不利于NPG-Pd电催化剂的FAOR活性,但Au团簇的进一步表面修饰可以提供更多的HCN表面Pd位,这些位点具有出色的FAOR活性。
3)实验结果显示,制得的核壳结构NPG-Pd-Au电催化剂在0.33 V附近的峰电位下对FAOR的本征活性和质量活性分别为8.62 mA·cm−2和27.25A·mg−1,远远优于相同条件下的商用Pd/C催化剂(1.09 mA·cm−2和0.32 A·mg−1)。此外,基于这些低贵金属负载电极的膜电极组件在直接甲酸燃料电池(DFAFCs)中的阳极放电功率效率可达10 W·mg−1以上,比商用Pd/C高出两个数量级。
这些结果为合理开发革命性的能源技术电极提供了新的启示。
参考文献
Qinqin Sang, et al, Highly coordinated Pd overlayers on nanoporous gold for efficient formic acid electro-oxidation, Nano Res., 2021
DOI: 10.1007/s12274-021-3642-2
https://doi.org/10.1007/s12274-021-3642-2