ACS Catalysis:用于DRM反应的Nix-V-MgAl催化剂上V助剂的双位掺杂:对CH4和CO2活化的同时影响
Nanoyu Nanoyu 2021-07-02


甲烷干式重整(DRM)反应利用温室气体CH4和CO2,从而有利于缓解全球温室效应。

近日,天津大学王胜平教授报道了制备了一系列V掺杂的层状双羟基衍生物Nix-V-MgAl催化剂,并将其应用于催化DRM反应。

文章要点

1实验结果显示,催化剂活性随V助剂用量的增加而提高,在Ni/V=10时活性最佳。

2各种表征表明,适量的V添加剂同时掺杂在Ni中心和MgAl混合氧化物载体上。而V助剂的加入不仅改善了Ni位的分散性,而且增加了Ni位的电子云密度。同时,CH4裂解生成CH3和H物种的活化能从纯Ni(111)上的72.1 kJ·mol−1降低到V0.50Ni(111)上的37.1 kJ·mol−1。此外,MgAl复合氧化物载体中V物种的插入影响了催化剂对CO2的吸附和活化能力。

3原位CO2红外光谱证实,V助剂的加入抑制了未活化的多齿碳酸盐的形成,并显著增加了作为CO2活化中间产物的单齿碳酸盐物种的含量。因此,Ni10-V-MgAl催化剂的CO2活化能力增强,抑制了DRM反应中碳沉积的生成,与未掺杂的Ni-MgAl相比,在长期试验中获得了良好的稳定性。

 

参考文献

Yao Lu, et al, Double-Site Doping of a V Promoter on NixV-MgAl Catalysts for the DRM Reaction: Simultaneous Effect on CH4 and CO2 Activation, ACS Catal. 2021

DOI: 10.1021/acscatal.1c01299

https://doi.org/10.1021/acscatal.1c01299


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