ACS Catalysis:调节能带以抑制过氧化用于高选择性的茴香醛生产和水裂解析氢
Nanoyu Nanoyu 2021-07-02


芳香醛是医药、农业和合成化学的重要前体。与热催化和有机溶剂合成体系相比,在纯水中光催化选择性转化芳香醇生成相应的醛,并结合析氢反应,由于反应条件温和,且具有可再生能源的特点,是一种较好的选择。然而,水溶液中的这种偶联反应由于过度氧化,选择性和转化率仍然较低。

近日,中科院理化技术研究所Xiao-Jun Lv报道了通过在超薄NiAl-LDH纳米片(CdS/NiAl-LDH)上良好的原位分散CdS量子点,合成了具有中等能带的典型II型异质结光催化剂(CdS/NiAl-LDH)可以抑制过氧化。

文章要点

1这一策略有效地分离了光激发电荷,阻碍了复杂的自由基氧化过程,从而有利于醛的生成,在没有任何助催化剂的情况下,在可见光照射下有很强的析氢性能。

2该体系在低浓度的4-甲氧基苯甲醇(4-MBA)中实现了99%以上的茴香醛(AA)选择性和99%以上的4-MBA转化率。此外,当4-mBA的用量扩大到mL水平时,该体系能够保持291.8 mmol.g−1·h−1的出色析氢速率,对AA的选择性超过99%。

3机理研究表明,中等电位的光激空穴直接与4-MBA反应,抑制了·OH的生成,促进了苄基碳自由基的形成,同时还抽走了一个氢原子。此外,水、光催化剂和4-MBA之间的有效接触也有助于提高催化剂的转化活性,提高其实际应用潜力。

4该方法可进一步推广到各种芳香醇,从而为高附加值化学品的高选择性合成和纯水析氢提供了一种思路。

 

参考文献

Lei Jiao, et al, Modulating the Energy Band to Inhibit the Over-oxidation for Highly Selective Anisaldehyde Production Coupled with Robust H2 Evolution from Water Splitting, ACS Catal. 2021

DOI: 10.1021/acscatal.1c01520

https://doi.org/10.1021/acscatal.1c01520


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