由半导体和助催化剂组成的杂化材料已被广泛应用于将CO₂气体光电化学(PEC)转化为甲酸(HCOOH)等增值化学品。然而，迄今为止，能够将实际CO₂气体还原为化学物质的催化剂结构的合理设计仍然是一个巨大的挑战。

近日，韩国浦项科技大学Jong-Lam Lee，美国密歇根大学Zetian Mi报道了提出了一种由硅片上涂覆CuS的GaN纳米线组成的光电阴极（Cu/GaN/Si），它可以高效地将含H₂S的CO₂混合气体还原为HCOOH。

文章要点

1）研究人员通过将热蒸发纳米铜和分子束外延技术相结合，在Si片上制备了Cu/GaN/Si光电阴极。

2）实验结果显示，当在CO₂和H₂S混合气体吹扫的水溶液中进行PEC CO₂RR时，Cu纳米颗粒自发转化为CuS纳米颗粒。与Cu/Si、CuS/Si和Cu/GaN/Si相比，CuS/GaN/Si在−1.0 V（vs. RHE）下的FE_HCOOH达到了70.2%。因此，CuS/GaN/Si获得了较高的HCOOH局部电流密度（7.07 mA/cm²），是CuS/Si的近5倍。

3）这是人们第一次观察到通常被认为对CO₂RR有害的H₂S杂质可以显著提高PEC产生HCOOH的活性，这得益于GaN NWs支架、CuS NPs助催化剂和H₂S的协同效应。

这项工作为设计和开发适合于在存在各种杂质的情况下实现对实际CO2气体的高效还原的光电电极提供了重要的见解。

参考文献

Wan Jae Dong, et al, CuS-Decorated GaN Nanowires on Silicon Photocathodes for Converting CO₂ Mixture Gas to HCOOH, J. Am. Chem. Soc., 2021

DOI: 10.1021/jacs.1c02139

https://doi.org/10.1021/jacs.1c02139